Durante a Depressão, o governo americano tenta deter os criminosos John Dillinger (Johnny Depp), Baby Face Nelson (Stephen Graham) e Pretty Boy Floyd (Channing Tatum), transformando o FBI na primeira agência federal de polícia do país. Ninguém conseguia deter Dillinger e sua gangue. Nenhuma cadeia o segurava. Seu charme e suas audaciosas fugas da prisão faziam com que quase todos o adorassem – desde sua namorada Billie Frechette (Cottilard) até o público americano que não tinha nenhuma simpatia pelos bancos, os quais mergulharam o país na Depressão.

Mas, enquanto as aventuras da gangue de Dillinger emocionavam muita gente, Hoover (Billy Crudup) se fixou na ideia de explorar a captura do fora-da-lei como uma maneira de elevar sua agência de Investigação e fazer dela uma força policial nacional que se tornou o FBI. Ele fez de Dillinger o Inimigo Público Número Um e encarregou Purvis, o elegante Clark Gable do FBI& para a missão.

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